Résumé:
Un aspect clé qui entrave l'utilisation de la thermoélectricité à grande échelle est la performance thermoélectrique des matériaux. Cette thèse se concentre sur la recherche de
nouveaux matériaux thermoélectriques. Nous utilisons la méthode FP-LAPW basée sur la DFT combinée à la théorie du transport semi-classique de Boltzmann, pour étudier les propriétés thermoélectriques de trois familles de matériaux : les skutterudites, les oxydes et les demi-Heusler. Dans le cas des skutterudites, l’effet de remplissage de terres rares dans CoSb3 est étudié. Les résultats montrent que ces composés sont des semi-conducteurs de type n avec une bande interdite étroite. De plus, ils présentent à la fois une faible conductivité thermique et une conductivité électrique élevée, confirmant ainsi leurs comportements PGEC. Pour les oxydes, l’étude met en évidence l'impact positif du dopage et du Co-dopage sur les propriétés thermoélectriques du ZnO. Les résultats montrent que la présence d'états dopants au niveau de Fermi entraîne une augmentation du coefficient de Seebeck tout en réduisant la conductivité thermique. Certains composés Co-dopés présentent des valeurs élevées de ZT, ce qui les rend très performants dans cette série. Enfin, l'étude des alliages demi-Heusler Nb1-xTixFeSb en faisant varier la concentration de Ti par pas de 25% a montré que l'ajout de Ti entraîne des variations notables du gap. Cela conduit à une augmentation de la conductivité électrique et à une diminution du coefficient de Seebeck en raison de l’augmentation de la concentration des porteurs. Cependant, l’augmentation de la conductivité thermique limite également les valeurs du ZT. Dans l'ensemble, ces recherches contribuent à l'optimisation des propriétés thermoélectriques, particulièrement pour les oxydes de zinc, et ouvrent de nouvelles perspectives pour le développement de dispositifs thermoélectriques.
