Résumé:
Durant ce travail, nous avons développé différentes méthodes en vue d’obtenir des informations toujours plus utiles sur les structures cristallines. La méthode couplée, d’une part, tenant compte de la perturbation électrique au sein même du Hamiltonien, nous ouvre des voies exceptionnelles et très variées. La relaxation des orbitales cristallines serait une étape importante pour l’amélioration des résultats. Cette relaxation sous la contrainte d’un champ électrique est désormais réalisable et facilement utilisable. Nous avons prouvé la validité du modèle théorique mis en jeu et sa transcription en code informatique dans le logiciel CRYSTAL. Les résultats convergent exactement vers les mêmes valeurs et indiquent une très bonne prédiction des données expérimentales dans les cas étudiés, au niveau DFT.
Cette méthode couplée, alliée à la puissance du logiciel CRYSTAL par sa description localisée des atomes et son traitement de la symétrie transrationnelle, a été utilisée pour étudier les propriétés d’optiques linéaires et non-linéaires induites par un champ statique.
La méthode non-couplée Sum Over States, d’autre part, mise en oeuvre par le logiciel PauPol, nous offre tous les phénomènes dynamiques de susceptibilités électriques. Sous l’approximation des orbitales gelées, cette méthode nous renseigne sur l’évolution en fréquence des propriétés linéaires que nous avons étudié à savoir, la polarisabilité, la constante diélectrique complexe, l’indice de réfraction complexe, la réflectance (ou réflectivité) d’une surface, la perte d’énergie, applicable à la simulation des spectres EELS.
Finalement, grâce à ces méthodes de calcul, nous avons pu déterminer un ensemble de propriétés intéressantes concernant le matériau binaire GaAs de la famille semi-conducteur III-V. Les résultats obtenus nous paraissent très satisfaisant et nous stimulent à étendre notre champ d’investigation vers des alliages plus complexes tels que les composés ternaires, et quaternaires.
