Etude de comportement mécanique et thermodynamique des composés intermétalliques de type AxBy

Abstract

L'hydrogène est considéré comme un vecteur d'énergie propre et renouvelable, capable de jouer un rôle clé dans la transition énergétique. Son stockage sous forme solide, notamment dans les composés intermétalliques, est une solution prometteuse pour surmonter les défis liés à sa faible densité et aux risques associés au stockage gazeux et liquide. Les composés intermétalliques ont la capacité d'absorber et de libérer de l'hydrogène de manière réversible, offrant ainsi une alternative plus sûre et efficace. Leur stabilité mécanique et leurs propriétés ajustables en font des candidats idéaux pour des applications dans les secteurs de l'énergie et du transport. Cette thèse se concentre sur la recherche de nouveaux matériaux intermétalliques binaires en vue de répondre aux besoins croissants en solutions de stockage d'hydrogène efficaces. Pour identifier des composés à fort potentiel, une étude approfondie des propriétés structurales, élastiques, dynamiques, mécaniques et thermodynamiques a été menée sur les matériaux intermétalliques binaires CaIn, CaIn2, Ti2Ga, MgZr3 et LiPd5. Cette analyse repose sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) en utilisant la méthode des ondes planes augmentées linéarisées à potentiel complet (FP-LAPW), telle qu'implémentée dans le code WIEN2k. Les résultats structuraux, ainsi que les calculs d'énergie de formation, de stabilité des phonons et des constantes élastiques, indiquent que ces matériaux sont chimiquement et mécaniquement stables, suggérant qu'ils peuvent être synthétisés et stabilisés expérimentalement. De plus, les données montrent que CaIn présente une stabilité optimale dans une structure orthorhombique (Pmma), CaIn2 dans une structure cubique (F43m), Ti2Ga dans une structure tétragonale centrée (I4/mcm), MgZr3 dans une structure cubique primitive (Pm3m), et LiPd5 dans une structure hexagonale (P6/mmm). Les propriétés mécaniques révèlent des comportements variés parmi ces composés : Ti2Ga et MgZr3 se distinguent par leur ductilité, tandis que CaIn, CaIn2 et LiPd5 tendent à la fragilité, confirmée par le rapport de Pugh (𝐵/𝐺). Les propriétés thermodynamiques de ces matériaux ont été prédites à l'aide du modèle quasi-harmonique de Debye, permettant d'évaluer l'influence de la température et de la pression sur des paramètres macroscopiques tels que la capacité thermique (𝐶𝑉), le coefficient de dilatation thermique (𝛼) et la température de Debye (𝜃𝐷). Par ailleurs, l'étude des hydrures CaInHX (x = 1, 3, 6 et 8) met en évidence leur potentiel pour le stockage d'hydrogène solide, avec CaInH8 se distinguant par une capacité gravimétrique de 4,948 %, faisant de ce composé un candidat prometteur pour des applications industrielles. Ces hydrures, stables à basse température et pression, possèdent de bonnes propriétés mécaniques et un comportement électronique métallique, ce qui pourrait faciliter la cinétique de l'hydrogène, les rendant adaptés aux systèmes énergétiques tels que les piles à combustible. Dans l’ensemble, cette étude apporte des bases solides pour le développement futur de matériaux innovants dédiés au stockage de l'hydrogène et à d'autres applications énergétiques avancées.