Etude des propriétés physico-chimiques des composés à base d’éléments de transition

Abstract

Dans le cadre de la recherche de solutions innovantes pour la conversion d’énergie et le développement de dispositifs optoélectroniques performants, ce travail de thèse explore les potentialités de nouveaux matériaux avancés. En s'appuyant sur des calculs de premiers principes basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) via le code WIEN2k, nous avons étudié les propriétés fondamentales d'alliages Heusler et de doubles pérovskites. Une attention particulière a d'abord été portée aux alliages half-Heusler BaZnZ (Z = O, S, Se) et aux composés Heusler cubiques Ba2YO (Y = Ni, Pd, Pt). En utilisant les approximations du gradient généralisé (GGA) et le potentiel de Becke-Johnson modifié (TB-mBJ), l'analyse montre que ces matériaux sont des semi-conducteurs non magnétiques dont les bandes interdites comprises entre 0,62 et 2,02 eV, sont idéalement adaptées à l'exploitation du spectre solaire. L'étude de leurs propriétés de transport via le code BoltzTraP révèle des performances thermoélectriques remarquables, marquées par une conductivité thermique ultra-basse et un facteur de mérite ZT s'approchant de l'unité pour le type n. Par la suite, nous avons étendu notre étude aux doubles pérovskites Ba2NiPdO6 et Ba2NiPtO6. Les résultats obtenus par les approximations GGA+U, GGA+U+SOC et TB-mBJ mettent en évidence un caractère demi-métallique ferromagnétique, avec un moment magnétique de 4 μB. Outre leurs propriétés magnétiques, ces composés présentent une forte absorption optique, ce qui les positionne comme des candidats de choix pour des applications photoniques et photovoltaïques au-delà des technologies conventionnelles. Ces travaux ouvrent la voie à l'utilisation de ces matériaux pour élaborer des systèmes innovants au profit des énergies renouvelables