Etude et simulation de la réponse des matériaux thermoélectriques par l’augmentation de la pression uni-axiale

Abstract

Dans le contexte actuel de développement technologique, la disponibilité d'une énergie durable et renouvelable est devenue une question cruciale qui mobilise de nombreux efforts de recherche. Les composés Mg₂X (X = Si, Ge, et Sn) revêtent une importance notable dans les domaines industriel et technologique, en particulier pour les applications thermoélectriques. Cette thèse vise à réaliser des calculs de premier principe, en s'appuyant sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) implémentée dans le code Wien2K, associée à la théorie du transport semi-classique de Boltzmann. L'objectif est d'examiner les propriétés structurelles, électroniques, thermodynamiques et thermoélectriques des composés Mg₂X soumis à une compression uni-axial, en utilisant les approximations du gradient généralisé et de Beck-Johnson modifiées (GGA+mBj). Ce cadre théorique permet de prédire la réponse de ces matériaux sous l'effet de la pression uni-axiale. Il a été observé que l'écart d'énergie de la bande interdite des composés Mg₂Si, Mg₂Ge et Mg₂Sn diminue sous l'effet de la pression uni-axiale appliquée, entraînant un changement de direction du gap de Γ-X à Γ-K. Les fréquences des phonons montrent que ces matériaux restent dynamiquement stables sous des contraintes uni-axiales allant jusqu'à -10 %. Par ailleurs, la compression uni-axiale et la variation en température de l'énergie libre de Gibbs, de la capacité thermique, et du coefficient de dilatation thermique ont été analysées dans le cadre de l'approximation quasi-harmonique. La méthode semi-classique de Boltzmann a permis d’étudier le coefficient de Seebeck, la conductivité électrique, la conductivité thermique, ainsi que le facteur de mérite ZT en fonction de la température et de la pression uni-axiale. Les résultats indiquent que le coefficient de Seebeck diminue avec l'augmentation de la pression, tandis que la conductivité thermique augmente. Ces variations entraînent une diminution de la valeur de ZT, ce qui se traduit par une réduction des performances thermoélectriques de ces matériaux.